Il 19 giugno 2005, il membro fondatore, Mike Chiplin, lasciò il gruppo per dedicarsi ad altri progetti musicali. Da allora, Mike Chiplin è entrato a far parte di una band chiamata The Unsung. Ha inoltre aperto uno studio di pratica per band novizie.
I membri restanti iniziarono a lavorare sul nuovo album. Durante la lunga pausa fra thefakesoundofprogress e Start Something, i membri rimanenti della band hanno affermato in svariate interviste di voler pubblicare il loro terzo album di studio al più presto possibile. Tuttavia, alla fine, l'attesa dell'album richiese una quantità di tempo non minore rispetto a quella Start Something.
Come è successo con Start Something, la band scrisse e registrò dei demo per l'album (con Ian Watkins alla batteria) in uno studio di registrazione britannico prima di completare l'album in America.
Liberation Transmission è stato registrato alle Hawaii, ed ha visto la band lavorare con Bob Rock. Il batterista Josh Freese (dei The Vandals e degli A Perfect Circle) ha suonato la batteria in dieci tracce su dodici con la band (Ilan Rubin suonò Everybody's Screaming e For All These Times Son, For All These Times).
La band ritornò alle proprie radici, suonando in una serie di piccole sedi nel Galles del Sud. Hanno anche suonato al Give it a Name festival, un evento musicale di due giorni. Con questi spettacoli si vede la partecipazione di Ilan Rubin alla batteria e la premiazione dal vivo delle canzoni Rooftops, A Town Called Hypocrisy e The New Transmission.
Il loro album venne pubblicato il 26 giugno 2006 (27 giugno negli USA), e divenne il primo album dei Lostprophets che guadagnò la prima posizione nella UK album chart. L'album ha visto la band adottare un nuovo sound con una minore enfasi sulla voce in scream rispetto ai lavori precedenti (con una sola eccezione alla traccia di apertura "Everyday Combat", dove prende parte Sean Smith, l'ex cantante dei When Reason Sleeps, e attualmente dei The Blackout). I commenti della band sulla somiglianza del nuovo album a thefakesoundofprogress, hanno portato alla nascita di numerose critiche da parte dei fan, con i consensi generali che Liberation Transmission è un allontanamento dalle radici hard rock degli esordi ed un avvicinamento allo stile di Start Something. La band ha elencato i The Cure e i We Are Scientists tra le maggiori ispirazioni per lo stile dell'album. Mentre alcuni vedono il cambiamento del sound della band come scopo per le maggiori vendite, altri invece affermano che la band non nasconde l'amore per la musica pop, includendo cover di band come Duran Duran e INXS nei B-sides di alcuni dei loro singoli precedenti, e anche il fatto che il loro nome derivi da un bootleg dei Duran Duran. Watkins ha dichiarato che "ciascuna band può creare musica d'avanguardia, ma deve anche possedere un vero talento per creare una buona musica pop che la gente vuole ascoltare mentre, ma è anche vero che rimani solo in quel campo musicale". La pagina di MySpace della band mette in evidenza il cambiamento nel loro genere, definendo il loro stile Rock/Alternative/New Wave.
I Lostprophets hanno iniziato un tour vero e proprio in tutto il Regno Unito il 3 luglio 2006. Così come fecero per i concerti d'apertura del secondo album, la band scelse band di supporto per il proprio tour, perlopiù provenienti dal Galles del sud, come The Guns, The Blackout, Covergirl, Dopamine e Kids in Glass Houses, la maggior parte dei quali sono stati protagonisti dei maggiori concerti della loro carriera.
La band seguì un altro tour in Regno Unito a novembre. I supporter principali durante questo periodo furono i Bring Me the Horizon, e i The New 1920 come supporter secondari. Seguì al tour nella loro nazione, un tour europeo che toccò Francia, Germania, e molti altri paesi. I supporter principali durante quest altro tour furono i The Blackout. Ritornarono in Regno Unito per un tour negli stadi nell'aprile del 2007, dal 18 aprile al 22. Le tappe furono: Glasgow (SECC); Manchester (MEN Arena); Birmingham (NIA) e Londra (Wembley Arena). I Lostprophets suonarono anche al Full Ponty festival in Galles il 26 maggio 2007. Tra le band di supporto sono presenti i Taking Back Sunday e gli Aiden.
Il 23 agosto, i Lostprophets vinsero la nomination di 'Best British Band' ai Kerrang! awards per il secondo anno di seguito, battendo Muse, Biffy Clyro, Funeral for a Friend e Enter Shikari.